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絡(luò)合鐵脫硫工藝

發(fā)布時(shí)間: 2020-10-12 10:50:03

絡(luò)合鐵法脫硫技術(shù)是一種以絡(luò)合鐵為催化劑的濕式氧化脫除硫化氫的方法,其特點(diǎn)是直接將氣體中的H2S轉(zhuǎn)變成元素S,吸收后氣體中H2S的含

量小于20ppm,是一種工藝簡單、工作硫容高且環(huán)保無毒的新型脫硫技術(shù),克服了傳統(tǒng)脫硫工藝硫容量低、脫硫工藝復(fù)雜、副鹽生成率高、環(huán)

境污染嚴(yán)重等弊端,硫磺回收率達(dá)到99.99%,凈化后的尾氣焚燒后煙氣二氧化硫含量降低到20mg/Nm3,可滿足不斷提升的環(huán)保指標(biāo)。

絡(luò)合鐵脫硫工藝為脫除硫化氫提供了一種恒溫、低成本的運(yùn)行方法。其化學(xué)反應(yīng)原理是利用空氣中的氧氣氧化氣相中的硫化氫,使硫化氫被

氧化為單質(zhì)硫。其化學(xué)反應(yīng)方程式如式(1):

H2S + 1/2O2 → H2O + S (1)

絡(luò)合鐵脫硫催化劑利用水溶液中絡(luò)合鐵離子的氧化還原性,使含硫化氫氣體與含絡(luò)合鐵催化劑的水溶液(簡稱絡(luò)合鐵吸收劑,下同)進(jìn)行氣液相接觸反應(yīng)。該氣液相接觸反應(yīng)首先通過水溶液的偏堿性,在氣液接觸時(shí)通過酸堿化學(xué)吸收將原料氣中的硫化氫吸收進(jìn)入水溶液;在水溶液中,利用高價(jià)絡(luò)合鐵離子的氧化性將硫化氫氧化成單質(zhì)硫,絡(luò)合鐵離子被還原為低價(jià)絡(luò)合亞鐵離子。絡(luò)合鐵離子水溶液的吸收氧化反應(yīng)方程式(2)~(5)如下:

水溶液吸收H2S氣體:

H2S(g) + H2O(L)H2S(L) + H2O(L) (2)

式中:(g)——?dú)庀啵峦?/p>

(L)——液相,下同

H2S電離:

H2S(L)H+ (L)+ HS-(L) (3)

高鐵離子(Fe3+)氧化二價(jià)硫:

HS-(L)+ 2Fe3+(L) → 2Fe2+(L) + H+(L) + S↓ (4)

吸收氧化總反應(yīng)方程式 (即方程式(2),(3),(4)疊加)

H2S(g) + 2Fe3+(L) → 2H+(L) + S↓+ 2Fe2+(L) (5)

水溶液中絡(luò)合亞鐵離子容易被氧氣氧化,因此,將絡(luò)合亞鐵離子溶液直接與空氣進(jìn)行氣液相接觸反應(yīng),利用空氣中的氧氣將水溶液中的絡(luò)合

亞鐵離子氧化為絡(luò)合鐵離子。絡(luò)合亞鐵離子水溶液的再生還原反應(yīng)方程式(6)~(8)如下:

絡(luò)合亞鐵離子水溶液吸收氧氣:

1/2O2 (g) + H2O(L) → 1/2O2 (L) + H2O(L) (6)

絡(luò)合亞鐵離子(Fe2+)再生反應(yīng):

1/2O2(L) + H2O(L) + 2Fe2+(L) → 2OH-(L) + 2Fe3+(L) (7)

再生還原總反應(yīng)方程式 (即方程式(6),(7)疊加)

1/2O2(g) + H2O(L) + 2Fe2+(L) → 2OH-(L) + 2Fe3+(L) (8)

在總反應(yīng)中,絡(luò)合鐵離子的作用是將吸收反應(yīng)中產(chǎn)生的電子釋放到再生反應(yīng)中去,由于每一個(gè)單質(zhì)硫的產(chǎn)生需要消耗兩個(gè)鐵原子,所以在反

應(yīng)過程中,至少提供兩個(gè)鐵原子。由此,鐵離子是作為反應(yīng)物。不過,在總反應(yīng)中并不消耗鐵離子,鐵離子是作為硫化氫和氧氣反應(yīng)的催化

劑。由于這種雙重功能,鐵離子絡(luò)合物一般被定義為催化劑。

在絡(luò)合鐵脫硫工藝中,循環(huán)水溶液的pH值是一個(gè)非常重要的可變操作因素,因?yàn)樗芤嚎晌誋2S氣體的總量完全取決于水溶液的pH值(反應(yīng)

方程式(2)、(3))。pH值是衡量水溶液酸堿度的一種方式,pH值為7代表水溶液是中性的,就是說既不呈酸性也不呈堿性;pH值在1~7代

表水溶液是酸性的;pH值7~14代表水溶液是堿性的。反應(yīng)方程式(2)和(3)的雙向箭頭表明反應(yīng)處于平衡穩(wěn)定狀態(tài),如果增加H+離子的濃

度,反應(yīng)將向左邊進(jìn)行,H2S能被水溶液吸收的總量減少。如果增加OH-離子的濃度,溶液中的H+將被中和形成水(OH- + H+ → H2O),因此反

應(yīng)將向右邊進(jìn)行,H2S能被水溶液吸收的總量增加。

反應(yīng)方程式(1)表明反應(yīng)沒有H+離子和OH-離子的凈產(chǎn)物生成,所以水溶液的pH值不會(huì)產(chǎn)生變化。但是,副反應(yīng)會(huì)釋放H+離子,使得水溶液

的pH值降低,較終導(dǎo)致水溶液吸收H2S總量減少。其中的一個(gè)副反應(yīng)如反應(yīng)方程式(9)所示,反應(yīng)產(chǎn)生的硫代硫酸根(S2O32-)對(duì)脫硫工藝有

益,它使得之前提到的螯合劑變得更加穩(wěn)定,同時(shí)降低螯合劑的分解。

2HS-(L) + 2O2(L) →S2O32-(L) + H2O(L) (9)

當(dāng)該反應(yīng)與電離反應(yīng)(方程式(3))相結(jié)合時(shí),可以看出,隨著硫代硫酸根(S2O32-)產(chǎn)生,H+離子生成凈產(chǎn)物,使得水溶液的pH值降低。

由于處理的氣相中含有二氧化碳(CO2),尤其是在壓力較高時(shí),二氧化碳極易溶于水,會(huì)形成碳酸氫鹽(HCO3-)和碳酸鹽(CO32-),隨之發(fā)生副

反應(yīng)降低水溶液的pH值。反應(yīng)方程式如(10)~(12):

CO2 (g) + H2O (L) → H2CO3 (L) (10)

H2CO3 (L) → H+(L) + HCO3-(L) (11)

HCO3-(L) → CO32-(L) + H+ (L) (12)

為了穩(wěn)定水溶液的pH值,需要在系統(tǒng)中加入氫氧化鉀,它與二氧化碳的反應(yīng)如式(13)~(15):

CO2 (g) + H2O(L) → H2CO3(L) (13)

H2CO3(L) + 2KOH (L)→ K2CO3 (L)+ 2H2O(L) (14)

K2CO3(L) + H2CO3 (L)→ 2KHCO3(L) (15)

通常,較高的pH值能夠提高反應(yīng)效能,會(huì)促進(jìn)硫代硫酸鹽離子的形成,減少氧氣的吸收,但也阻礙單質(zhì)硫的凝聚;而過低的pH值會(huì)阻礙H2S氣

體的吸收。所以,控制pH值為8.0-9.0的弱堿性水溶液。

系統(tǒng)采用堿性絡(luò)合鐵催化劑的氧化還原性質(zhì),吸收酸性氣中的H2S。H2S被絡(luò)合鐵直接氧化生成單質(zhì)硫,絡(luò)合鐵轉(zhuǎn)化為絡(luò)合亞鐵,然后在再生

沉降槽鼓入空氣,以空氣氧化堿性吸收劑中的絡(luò)合亞鐵,使吸收劑中的絡(luò)合亞鐵轉(zhuǎn)化為絡(luò)合鐵,再生回用。同時(shí),在再生沉降槽對(duì)硫磺進(jìn)行

沉降分離形成硫磺漿,將硫磺漿送至過濾機(jī)中脫水成硫磺餅。該法的特點(diǎn)是采用高硫容量的絡(luò)合鐵催化劑,不僅適用于高含硫的原料氣處理

,而且循環(huán)液量小,裝置尺寸小,并可直接生成單質(zhì)硫,不存在二次污染問題。


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